稀土硫酸盐的设计合成与性质研究文献综述
2021-10-14 20:52:21
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稀土硫酸盐的设计合成与性质研究
一．稀土硫酸盐的研究概况
稀土具有丰富的光学、催化、吸附及磁学特性，稀土材料在高新技术领域发挥着重要作用。和其他的过渡金属相比，稀土元素原子半径大具有较大的配位数和较长的Ln-O键长，可以形成多样的拓扑结构，在催化、吸附、非线性光学等方面都具有重要的应用价值。由于受到合成方法和热稳定性两方面因素的影响，早期合成的稀土硫酸盐主要是水合稀土硫酸盐和三重稀土硫酸盐。随着水热技术被广泛用于合成有机胺为模板剂的开放结构材料之中，大量的有机模板稀土硫酸盐被合成和表征。近年来对稀土化合物的研究十分广泛，特别是含有机胺的稀土硫酸盐的研究。以有机胺为模板剂的稀土硫酸盐具有良好的吸附、催化、荧光等方面的性质，具有潜在的应用前景，制备探索其结构和性质是21世纪研究稀土硫酸盐的一个热点。
Rao等人以有机物为模板剂合成了具有开放结构的硫酸盐，在硫酸盐研究领域起到了先锋作用。[NC4H12]2[(UO2)6(H2O)2(SO4)7]是第一个以有机胺为模板剂的锕类硫酸盐。2002年，Thierry Bataille等人分别以乙二胺和哌嗪为模板剂合成了二维及三维的稀土硫酸盐La2(H2O)2(C2H12N2)(SO4)和La2(H2O)2(C2H10N2)3(SO4)64H2O，2003年，Yan xing等人以乙二胺为模板剂合成了二维层状稀土硫酸盐[C2N2H10]3[La2(H2O)4(SO4)4]2H2O，同年，又合成出一维链状稀土硫酸盐[C4N3H16][La(SO4)3]H2O，2004年，Thierry Bataille又以有机胺为模板剂合成出了一维链状和二维层状的两个化合物La(C4H16N3)(SO4)3H2O和La2(H2O)(C4H16N2)3(SO4)55H2O。同年，Meenakshi Dan等人合成出了一系列以有机胺为模板剂的二维及三维稀土硫酸盐化合物，[M2(H2O)2(SO4)5][C2N2H10]2(M=La,Pr,Nd) ，[Nd2(SO4)4(H2O)2][C4N2H12];
[M2(SO4)4][C2N2H10](M=La,Nd)，[La2(SO4)4][C3N2H12]，[M2(SO4)4(H2O)4][C6N2H14]2[SO4][[C2N2H8][H2O]3。2006年，Yunlong Fu等人以哌嗪和乙二胺为模板剂合成出了两个三维的稀土硫酸盐(C4H12N2)4[Ce8(SO4)16(H2O)8]和(C2H10N2)2[Ce2(SO4)5(H2O)2]。2008年，辽宁师范大学研究生丁少华合成了13种硫酸盐。2009年，辽宁师范大学硕士生朱亚林采用溶剂热合成方法共合成15种未见文献报道的硫酸盐。
二．以有机胺为模板剂的稀土硫酸盐
1.一维链状以有机胺模板稀土硫酸盐：
Pang W Q和Xu Y分别于2003年和2008年用不同的方法合成出具有相同分子式不同结构的一维链状有机模板硫酸镧。Pang W Q用水热方法合成的[C4N3H16][La(SO4)2]H2O以二乙胺为模板剂。结构中包含3个Z字形{-La-3-O-La-3-O-La-}链。在这个链中，其拐角为120，La-La之间的距离为4.193。质子化的有机胺分子和水分子通过N-HO和O-HO氢键与无机骨架链结合，使得化合物更加稳定。Xu Y 用正丁醇和水的混合溶剂合成的[C4N3H16][La(SO4)2H2O]也是以二乙烯三胺为模板剂的一维链状硫酸镧。在该化合物中，水分子参与配位，并且只有一个晶体学独立的3-O（O10），所以该化合物只有一个Z字型{-La-3-O-La-3-O-La-}链，而且La-La之间的距离为5.002，比前面的有所增大。
La(dien)(SO4)3H2O是以乙二胺为模板剂的一维链状硫酸镧。其无机骨架链沿着a轴方向呈严格的直线形。质子化的有机胺分子和水分子通过N-HO和O-HO氢键与无机骨架链结合，使得化合物更加稳定。[C6N4H22]1.5[Ho2(SO4)6H2O]是用异丙醇做溶剂三乙烯四胺为模板剂合成的具有三阶层梯的一维链状硫酸钬。该化合物含有两种不同的链：[-Ho(1)-O-S-O-]n和[-Ho(2)-O-S-O-]n。两条链之间通过3-O连接形成三层阶梯状结构，如图1-10。这是首次报道的含有该结构的稀土硫酸盐，说明溶剂对结构的影响还是很大的。
2.二维层状有机胺模板稀土硫酸盐
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