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催化N-烷基化反应研究

N-烷基化是化学合成和中间体合成的常见方法， 合成路线和方法也比较多， 合成产物不仅是橡胶、石油等的填加剂， 也是药物合成最常用的中间体。^[1]目前研究最多、最活跃的是不断改进一些具有局限性的N-烷基化工艺，以获得更高效、高选择性和符合绿色化学要求的N-烷基化方法，并提高这些工艺在工业生产中的应用价值和商业价值。

N-烷基化反应是指把各种饱和、不饱和取代基团的烷基引入到有机化合物分子的氮原子上的反应。常用的烷基化试剂有卤代烃、酯类、醇类、醚类及烯烃类化合物。N-烷基化反应广泛用于制备药物、表面活性剂及纺织印染助剂的重要中间体，特别是在药物合成中N-烷基化反应具有特殊的价值，药物分子中的氨基经烷基化后可提高脂溶性和对人体的渗透性。^[2]根据催化剂的不同N-烷基化反应可分为：金属催化剂催化的N-烷基化反应、分子筛催化的N-烷基化反应、离子液体催化的N-烷基化反应、酸催化的N-烷基化反应、碱催化的N-烷基化反应。

1.1金属催化剂催化的N-烷基化反应

目前金属催化的N-烷基化反应的研究主要集中在用铝、铁、铜、钯及钌和铱催化的N-烷基化反应等。^[3]

1.1.1铝催化的N-烷基化反应

铝催化的N-烷基化反应2009 年，Guillena 等^[4]报道了伯胺和卤代烷的N-烷基化反应。实验在400℃的高温下进行，结果表明用Al₂O₃作催化剂时获得了比用SiO₂作催化剂时更高的产率。2010年，研究人员利用由溶胶凝胶法制得的氧化铝在

60 ~90℃下成功催化了2，6-二氯嘌呤和醇的N-烷基化反应，产率由高效液相色谱( HPLC) 测定，相比于市售氧化铝样品，所制备的催化剂具有更大的布鲁尼尔表面积、埃密特表面积和特勒表面积，因此具有更强的催化活性。

1.1.2铁催化的N-烷基化反应

当FeCl₂与K₂CO₃在基质中分别为5( mol) %和20( mol) %时，反应12h可获得高达90%的产率。反应的条件适用范围很广，并且产物的产率都很高，达到了90%以上。