二甲醚、乙醇同分异构体对乙烯对冲扩散火焰燃烧化学的研究文献综述

 2022-11-26 19:24:41

1.研究背景及意义

1.1研究背景

随着我国经济的飞速发展以及人民生活水平的日益提高,社会对交通工具的需求不断增加,带来汽车保有量大幅度提高,由此但带来日益严重的环境问题,而且对能源需求数量也不断增加。从1993年起,我国已从石油出口国变为进口国,且这种石油短缺状况逐年加剧,2017年我国石油消耗6.1亿吨,其中进口石油高达1.92亿吨[1],近1/3的石油消费量需从国外进口。能源安全问题已成为国家十分棘手和亟待解决的问题。因此内燃机将面临来自环保和能源安全两方面的巨大压力,寻找合适的代用清洁燃料以替代石油基燃料即汽油和柴油就成为人们关注的焦点。

与传统的汽油、煤、柴油等几大类燃料相比,乙烯非常环保,充足氧气完全燃烧只生成二氧化碳和水[2]。但是,乙烯的性价比就目前来说较低,比不上甲烷,且与乙炔对比来说,它的热值没有乙炔高。乙烯是否是合适的代用清洁燃料目前还有待研究。

1.2研究意义

清洁燃烧的可再生含氧燃料,如醇类(尤其是乙醇)、二甲醚(DME)和烷基酯,是传统汽油和柴油的重要替代品,可以减少对进口石油的依赖,减少温室气体的净排放。由于经济和技术上的原因,这些替代燃料通常被用作燃料添加剂,而不是纯燃料。对于这样的混合燃料,无论是纯烃燃料和含氧燃料的化学性质,还是影响这些燃料来源的反应中间体组成的化学相互作用,都值得关注。二甲醚(DME)作为一种替代燃料,具有可获得性广泛、燃烧排放污染小、点火性能优良等特点[3],且具有与LPG相似的物理性质,因而易实现安全运输[4]。由于其优良的燃烧特性,将DME作为燃烧促进剂或与其他燃料掺混已被广泛研究并应用于内燃机[5]。乙醇作为一种替代燃料,具有充分燃烧的产物不污染环境、可再生热值高等优点[6,7]。本课题研究的即是二甲醚、乙醇与乙烯混合对冲燃烧的整体火焰结构以及燃烧特性、相关污染物的影响。

2.国内外研究现状

2.1乙醇与碳氢燃料混合燃烧方面的研究工作

J. Wang等[8,9]研究了异聚物对二甲醚/丙烯和乙醇/丙烯火焰中反应中间体组成的影响和二甲醚火焰的反应中间体的组成,得到了氧合分子的C-O键的保护阻止了二甲醚和乙醇参与苯及其前体的形成,以及随后PAH和煤烟的形成,这两种含氧添加剂显示出形成含氧污染物的巨大潜力的结论。

李清廉等[10]进行了乙醇与碳氢燃料混合燃烧方面的研究工作,发现随着乙醇体积浓度的不断降低,火焰锋面呈现出向燃料侧的整体移动,位置相对于滞止面发生了跨越,化学动力学特征主要表现为二次放热区的消失;水组分的化学机制在较高浓度下,特征不明显,但是在极限浓度附近却对反应的进行起着抑制作用。

陈朝旭[11]进行了乙醇与碳氢燃料混合燃烧过程中相互作用关系的研究,发现了高、低温下不同的影响机理。低温下,其主要是由于乙醇对OH和O自由基的竞争作用减缓了两种自由基与乙烯的反应,而高温下则是因为乙醇分解生成了部分乙烯,使得乙烯表观反应速率降低。正庚烷/乙醇层流预混火焰的实验及动力学计算表明,乙醇的添加会在一定程度上加快正庚烷的消耗。

吕晓辉[12]进行了乙醇掺氢燃料预混层流燃烧特性的研究,发现随着氢气比例的增大,乙醇-氢气混合气的火焰传播速率(拉伸、无拉伸)、层流燃烧速率(拉伸、无拉伸)、质量燃烧流量(其增加率略小于层流燃烧速率的增加率)亦逐渐增大,马克斯坦长度则逐渐降低。而在当量比1.2时,火焰传播速率、层流燃烧速率等达到峰值,偏离该当量比后,速率均降低。在低氢气比例条件下(低于40%),马克斯坦长度随当量比的增大,呈现逐渐降低的趋势;高氢气比例(高于60%)时则相反。燃烧产物的生成速率随着拉伸率的增加而增加,燃气的消耗速率随着拉伸率的增加而减小。

A. Frassoldati等[13]在预混合低压丙烯-氧-氩火焰中乙醇和二甲醚的动力学模型研究中以三种纯燃料火焰中的中间物种摩尔分数观察到的良好一致性作为模型的可信度基础,模拟了丙烯-DME和丙烯-乙醇的混合火焰。该模型很好地再现了实验观察到的添加氧合烃后烃类减少的趋势。此外,该模型定量捕获了甲醛和乙醛摩尔分数与丙烯被二甲醚或乙醇替代的相反行为。反应通量和灵敏度分析,再加上流动反应器研究的其他结果,揭示了环戊二烯反应作为苯源的重大影响在丙烯火焰中,其重要性与C3Hx重组相似。

I. Gerasimov等[14]在含或不含乙醇的常压富燃料预混乙烯火焰的结构研究中发现用乙醇代替一半的乙烯导致CxHy烃(C2H2,C3H4,C3H3),但会导致氧化烃(甲醛,乙醛)的摩尔分数增加。

C. McEnally等[15]在二甲醚和乙醇对乙烯非预混火焰中苯和烟灰形成的影响的研究中指出添加二甲醚和乙醇都会增加烟灰的最大体积分数。此外,尽管纯净的二甲醚火焰产生的烟尘少于纯净的乙醇火焰,但二甲醚产生的烟尘增加幅度更大。

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