表面等离子体技术处理二氧化钛用于电化学氨合成反应
摘要：摘要作为一种重要的化工原料，氨（NH3），工业合成方法主要为哈伯-博奇（Haber-Bosch）法。此反应在高温高压下（20MPa，400℃左右）将氮气与氢气在铁触媒催化剂的作用下转化生成氨气，由于对温度和压力的要求较高，因此合成氨也成为一种高能耗产业。我们致力于寻找一种低能耗且绿色、对环境友好的新方法来改善此反应。性能良好的催化剂往往能够事半功倍，因此，我们从催化剂入手，并结合前人的研究，努力寻找一种适宜且催化效果明显的催化剂。本论文提出利用等离子体处理的二氧化钛纳米管作为催化剂来催化氮气还原产生氨气，同时测试了二氧化钛纳米管的形态结构以及催化剂的催化性能。
关键词：二氧化钛纳米管； 等离子体； 固氮； 电化学
一、文献综述
（1）研究背景
氨作为世界上最大的工业合成化学品之一，因其具有能量密度高 （4.3kW·h/kg），易液化便于运输 （沸点低：minus;33℃） 等优势，在农业、化工、医药、储能等领域被广泛应用。
氨气同时是一种重要的化工原料,在过去的一个世纪里以氨为原料制造的化学氮肥提高了全球农作物产量,解决了数十亿人的粮食供应问题。目前,工业合成氨工艺主要为Haber-Bosch法,是在铁触媒催化剂的作用下，以氮气和氢气为原料，在高温 （300～600℃）、高压 （150～250atm，1atm=101325Pa） 的严苛条件下生成氨气的反应过程。其中氢气通常由甲烷蒸气催化重整的耗能反应提供。但是该方法是资金和能源密集型工艺，同时会排放大量温室气体，不符合绿色可持续发展的要求。因此，研究者们正在寻找温和条件下合成氨的新途径，力求降低能耗，同时减少污染。电催化氮气还原反应（NRR）可直接利用可再生电力，是极有应用前景的技术方案并引起了广泛的关注。由于N2分子的化学性质极其稳定，NRR催化剂需要具备较强的N2活化能力。通过催化剂结构设计，可以构建能够特异性吸附N2分子的活性位点或增加活性位点的数量，从而增强催化剂催化NRR反应的催化效率，是本领域的研究重点。
目前，大多数研究工作中提出的机理仍停留在特定的材料体系层面，用于解释所研究的材料体系的催化性能。这在一定程度上限制了 NRR 领域的发展和材料体系的精准研发。我们可以结合原位红外测试、原位紫外测试等原位表征技术探究反应过程的中间产物，结合理论计算NRR反应结果，得出最佳反应条件。
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