取代羟基吡咯烷酮的绿色合成新方法
一、背景
1990年代初以来，绿色化学的概念已被广泛接受。为了减少化学反应中溶剂对环境的影响，对更加绿色环保的新型替代溶剂以及新型催化剂的需求正不断提升。[1]离子液体（IL）和深层共晶溶剂（DES）为两类较为绿色环保的新型溶剂，在天然产物的提取、反应的催化、作为偶联剂等领域有着广泛的应用，其应用正在不断被拓展。[2]
离子液体指一组熔点低于100℃的低熔点有机盐。它们具有独特的理化性质：液程较宽、蒸汽压可忽略不计、可溶性好、稳定性高、易燃性低和可设计性好等。[3]因此，离子液体可以同时作为反应的溶剂与催化剂使用。它可以用于取代相对危险、对环境影响较大、可能有一定毒性的传统溶剂和催化剂，同时，通过较简单的水洗步骤，并除去水分，就可以分离产物与催化剂，并实现催化剂的可循环利用。例如，酸性离子液体可以取代传统曼尼希反应（Mannich reaction）中的路易斯酸和质子酸催化剂。另外，离子液体也可以用作溶剂进行对天然药物或其中间体的提取，或作为反应中药品的溶剂。[2]离子液体的这种同时作为催化剂与溶剂的双功能或多功能作用正日益受到人们的关注。
但是，离子液体存在具有腐蚀性、可生物降解性较差、合成路线复杂等一系列问题，限制其大规模应用。深层共晶溶剂与离子液体有着类似的性质，它们是一组至少由氢键受体（HBA）与氢键供体（HBD）组成，因存在氢键相互作用导致的电荷离域化，产生一种熔点低于其任何组分的低共溶混合物。它的理化性质不仅受原料的固有性质影响，也会因组分配比的改变而发生变化，设计灵活，易于为特定应用进行调整。DES制备较为方便，通过简单混合组分即可制得，无需进一步纯化，故可实现100%原子经济性。此外，DES还有着原料易得、成本低，毒性低，可降解性好等优点。与酸性离子液体类似，酸性深层共晶溶剂（ADES）也可以取代传统的酸催化剂用于催化反应。DES的这些优点使其成为一个新的研究热点。[4]
DES通常由氢键受体（如季铵盐、磷酸盐等）与氢键供体（如醇类、胺类、酰胺类、羧酸等）混合制备。根据原料的种类与性质不同，DES一般被分为四类： 第I类： Cat X-zMCln, M=Zn, Sn, Fe, Al, Ga. 第II类： Cat X-zMClnmH2O, M=Cr, Co, Cu, Ni, Fe. 第III类： Cat X-zR5Z，Z=CONH2, COOH, OH. 第IV类：由金属氯化物与不同的HBD混合组成。 其中，Cat=R1R2R3R4N .
在I、II、IV类DES中，组分中的金属盐使DES具有路易斯酸性；在III类DES中，组分中的二元、三元羧酸可以作为质子供体，使DES具有布朗斯台德酸性。[5]因此，酸性DES可以替代对应的酸作为催化剂，同时，其独特的理化性质，使其获得较传统的酸催化方式更加绿色、更易于回收利用催化剂、腐蚀性相对较弱等优势。
计划合成的物质，多取代3-羟基-2-吡咯烷酮类化合物已被发现有抗炎、抗病毒、抗真菌、抗癌、抗晕厥等多种生物活性和药理活性。4位取代的2-吡咯烷酮衍生物能降低细胞外谷氨酸水平，对脑卒中等多种疾病的预防和治疗具有重要作用。[6]目前已得到多种有着这一结构的具有生物活性的天然化合物以及药物，如吡拉西坦、羟拉西坦、阿尼拉西坦、尼法西坦和左乙拉西坦等。[7]这些结构相类似的化合物的存在，表明其中的吡咯烷酮母核可能是这些化合物产生生物活性的主要结构。[8]此外，羟基吡咯烷酮类化合物还可作为药物合成的中间体，在制药工业中发挥作用。
二、实验步骤
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