基团导向下烯基碳氢官能团化反应研究
摘要：基团导向下烯基C-H官能团化是制备多取代烯烃的常用方法，反应通常经历弱配位基团（羟基、酰胺、羧酸、胺基等）协助下的双键在环内的金属杂环中间体(endo-metallocycle)，实现导向基邻碳位C-H官能团化，表现出了优异的Z/E选择性，目前发展的C-H官能团化类型包括：烯基化、烷基化、芳基化、炔基化、烯丙基化、杂原子化和多米诺环化等。相较而言，导向基同碳位烯基C-H官能团化则发展缓慢，可能是该反应需要经历更加不稳定的双键在环外的金属杂环中间体(exo-metallocycle)，这严重阻碍了烯烃的配位碳氢活化的发展。近年来，若干课题组在这方面报道了导向基同碳位烯基C-H官能团化，包括：烯基化、烯丙基化、芳基化、碘代、炔基化等。
关键词：基团导向； 配位辅助； 选择性C-H官能团化； 烯烃
一、文献综述
1.引言
作为有机化合物的基本结构单元，碳氢键存在于生物活性分子、天然药物、功能材料等几乎所有的有机化合物中。碳氢键活化通过对原有惰性碳氢键的切断，并发生官能团化反应，在化学化工和材料科学等领域发挥着重要作用。然而，在温和的反应条件下实现高效、高选择性的碳氢活化/官能团化反应仍是一个巨大的挑战。
导向基团（DGs）的引入是碳氢键选择性活化的一种策略。通过选择合适的导向基团，和过渡金属配位并发生碳氢活化，形成环金属中间体，再进行官能团化反应，可以有效的提高反应的选择性和反应效率[1][2][3][4]。目前，导向基团的引入已经成功实现芳基、烯基以及烷基的碳氢键官能团化反应，是高效碳氢键选择性活化的不错选择。
烯烃是有机化合物的常见结构单元，化学家们已经为开发烯烃衍生物的合成方法付出了诸多努力。然而，现有的大多数方法仍采用预活化的底物，并且会产生化学计量的副产物，显著降低了反应的原子和步骤经济性。大量研究表明，基团导向的烯基碳氢键直接官能团化是制备高价值烯烃衍生物的高效方法，虽然运用该策略实现烯基碳氢键定向官能团化更具有挑战，但也切实可行，且在有机合成中有着广阔的前景。
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