钾负载铁钴催化剂的制备及其性能研究文献综述

 2022-11-28 20:20:18

一、文献综述

钾负载铁钴催化剂的制备及其性能研究

1.选题的科学意义和应用前景

随着全球工业的快速发展，燃烧石化资源引起的CO2排放量逐年增加，引发了严重的环境和生态问题。为此，近年来，各国科学研究者纷纷提出各种技术思想路线，以求将全球最大的碳源CO2变害为利。随着石油和煤资源的不断消耗，引起了全球范围的碳源危机，如果能将CO2转变为高附加值的化工产品，不仅能够有效缓解碳源危机，而且有益于环境。乙烯作为一种大宗原料，具有非常广泛的应用。因此，CO2催化转化制备乙烯的研究对缓解环境与资源双重压力都有重要意义。

CO2催化制备乙烯乙烯的核心是催化剂，目前广泛应用的是铁基催化剂，它是决定CO2催化还原得以实际应用的重要因素之一，因此，探索和开发各种潜在的高效催化剂是CO2催化还原制备乙烯的关键。铁基催化剂的物理性能是影响其催化反应的关键因素。因此，本课题拟开发新型催化剂制备技术，以增大催化剂的比表面积和颗粒尺寸，优化催化剂物理性能，提高催化反应活性。

2. 背景科研项目情况简介

CO2 催化转化制备乙烯是补救当前能源和环境危机的一种有效方法；但是，它受到了大量副产物CO和H2的影响。解决这一重大挑战的关键是对CO2吸附和活化的催化位点进行设计。在过去几十年里，大气中CO2浓度的显著增加被普遍认为是全球环境问题。因此，为了减少CO2，科研工作者们已经进行了大量的研究。研究结果表明，催化转化CO2为乙烯最为有效的催化剂是铁基催化剂，但是，采用传统的浸渍法制备出的铁基催化剂物理性能表现较差，因此，需要开发新型方法崔对其物理性能进行改善。

3．光催化还原CO2的基本原理

利用CO2作为碳原料获得高附加值化学品具有重要意义[1,2]。各种各样转化路线，CO2的化学转化氢化被认为是最有前途的生产化学品的过程之一，如甲醇，高级醇和轻质烯烃。需要从二氧化碳加氢中直接合成低级烯烃。将CO2转化为化学品的观点近年来取得了进展[3,4]。为了提高对轻质烯烃产品的选择性，考虑到CO2的热力学惰性和产品分布问题，需要开发更有效的催化剂。

传统的费-托催化剂如铁基催化剂具有较好的水煤气变换（WGS）和反向水煤气变换（RWGS）反应活性，因此，用于CO2加氢[1-7]。铁催化剂上的CO2加氢通过两步法进行，首先通过RWGS反应将CO2转化为CO，然后通过费-托合成将CO转化为烃[4,8]。由于铁催化剂，在烃合成中使用铁催化剂对原代烯烃形成的高选择性[4]。和CO加氢相比，铁催化剂上的CO2加氢可以产生更多的轻质烃[6]。因此，铁基催化剂对CO2加氢备受关注 [8]。制备方法和促进剂添加对催化活性具有一定的影响。研究学者已经认识到这一点，铁催化剂中的钾的加入促进CO加氢生成烯烃[6,10,11]。这种碱促进对于提高CO2加氢中的轻烯烃选择性也是必不可少的，并且已经有较为详细的报道[3,7,12]。通过浸渍法制备出的钾改性Fe/ZrO2催化剂用于CO2加氢，42％的CO2转化率和所有碳氢化合物产品中含有46％的C2-C4烯烃[3]。此外，CO2氢化的活性改进需要在铁催化剂中添加促进剂以增强CO2吸附，同时降低二次氢化能力并抑制重质产物。研究学者已经对锰和铜开展了研究，它们作为用于CO2加氢的改性铁催化剂的结构和电子促进剂，并且显示出对轻质烯烃的活性和选择性具有较大的改善[13,14]。此外，值得注意的是钴促进剂已经存在证明可以加速FTS反应并提高催化剂的稳定性[15]，提高轻烯烃选择性和改善CO2吸附[15,16]并在RWGS中均具有高活性。尽管已经研究了钴对FTS和甲醇合成催化剂的促进作用[15]，但是，目前传统方法制备的铁钴钾催化剂具有较差的物理性能，对其活性产生了较大的影响，因此，本课题将开发新型催化剂制备方法，改善催化剂的物理性能，从而改进催化反应活性。

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