超临界水氧化技术在杂环类农药废水的无害化处理方面具有光明的应用前景，超临界水（Supercritical Water，SCW）具有独特的溶解性，可以与有机物和氧气以任意比例互溶。在临界点（Tge;374.15 C，Pge;22.12 MPa）以上时，有机物与氧气在SCW中迅速发生均相氧化反应，被彻底分解为H2O、CO2和无机盐等物质。有文献证实，绝大多数的难降解的有机物可以在1 min内达到99 %以上的处理率，且无二次污染。当物料中有机物浓度gt;2 %时即可实现SCWO系统自热，多余热量可对外供热或发电。但是苛刻的反应条件限制了该技术的发展。本项目提出使用Ce-Mn复合氧化物催化剂以降低反应条件。拟针对Ce-Mn复合氧化物在杂环类农药废水超临界水氧化中的催化机制展开研究，内容包括：①以废水中最主要的含碳和含氮有机物作为处理对象，通过产物分析判断催化剂对模型化合物的断键规律及氧化反应的路径的影响；②利用软件模拟与实验验证，建立催化反应的动力学模型，并尝试从微观层面解释催化过程中的作用机制；③结合催化剂的表征分析，揭示无机盐及积碳在催化剂表面的产生与存在形态及其对催化剂活性的影响；④通过长周期连续式实验研究筛选出Ce-Mn复合氧化物催化剂的载体，获得催化剂的活性、稳定性等数据。本项目意在为复合氧化物催化剂的选择拓展新的思路，研究成果对丰富催化剂的催化理论、促进高浓度难降解有机废水的无害化处理具有重要的学术意义和现实意义。
本项目研究主要由催化剂制备和活性评价、催化剂失活及再生性能和催化过程及机理研究三部分构成。第一部分中首先筛选载体和前驱物，添加催化剂助剂，通过氧化还原-沉淀法、浸渍法和共沉淀法制备Ce-Mn复合氧化物催化剂，进而通过长时间连续催化氧化实验对催化剂活性进行评价，得到最优的Ce-Mn复合催化剂的制备方法。第二部分中，对催化剂失活和再生性能进行实验研究，揭示无机盐及有机物对催化剂活性的影响；第三部分首先通过实验研究，结合产物分析和催化剂表征等手段来从宏观层面揭示复合金属氧化物的催化作用机理，然后在此基础上，通过软件模拟计算尝试探究其在微观层次上的催化过程原理。通过以上的研究，最终用于指导杂环类农药废水SCWO技术。催化剂制备采用氧化还原-沉淀法、浸渍法和共沉淀法合成Ce-Mn复合氧化物催化剂，系统地研究了沉淀剂、反应前驱物、焙烧温度、载体种类等条件对产物结构、织构性质及催化性能的影响。模型化合物的CSCWO实验拟采用小型间歇式盐浴反应器进行模型化合物的催化CSCWO实验。
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