长波长发光氮掺杂碳量子点的绿色化制备工艺研究文献综述

 2023-10-10 15:32:39

文献综述

一、碳量子点

有机碳纳米点，也称碳量子点，缩写为CDs或C-dots）。碳量子点是一类尺寸小于10nm、具有优异的生物相容性、低毒性及对细胞低损伤性，光稳定性及抗光漂白性的碳纳米材料，广泛应用于生物传感、药物载体及细胞成像等各方面领域[1-8]。一般包括石墨烯量子点、碳纳米点及聚合物量子点。碳量子点主要为sp2共轭结构的无定形纳米晶体核，并含有各种含氧基团如羟基和羧基，经有机、无机、高分子聚合物以及生物活性物质修饰后性能可以得到提升。除了优异的光学性质与生物相容性以外，碳量子点还具有近红外发光特性、光电荷转移特性、高抗盐性，以及拟酶催化的能力，这些优异的特性能使碳量子点在很多领域存在潜在的应用[9]。 自上而下法和自下而上法是碳量子点目前主流的两种合成方法。其中自下而上法是纳米科技最早提出的核心内涵，即通过热解或碳化合适前驱物直接合成荧光碳量子点，途径包括燃烧加热法、水热合成法、微波辅助合成法、超声法、酸氧化法及固相加热法等。 二、 氮掺杂碳量子点 表面钝化官能团化（SPF）处理后的CDs产率大多数是10%左右，少数超过20%,碳点的应用受限，研究人员致力于用杂原子掺杂来提高碳点的光致发光性能（PL）[9]。目前杂原子掺杂已广泛应用于生物成像、生物传感、光催化、电催化、能量转换与存储等领域的光电学性能调优。杂原子掺杂有两种大类：n型掺杂（掺杂原子为给电子体）和p型掺杂（掺杂原子为电子受体）。其中，氮原子掺杂是n型掺杂的主流，延伸出来的还有N、S/P/Cl-共掺杂[6,7,10]，这种共掺杂的碳点，荧光量子产率普遍得到改善。由于氮原子的本身性质，即与碳类似的原子半径，5个价电子构成化学键，一对孤电子对与sp2碳域密切相关。氮掺杂可以有效地诱导CDs电荷离域，弱化CDs的官能团并有效地提高CDs的光致发光性能，还可以有效地促进碳材料的电子转移能力[9]。因此，氮掺杂碳量子点可以增强碳量子点对光吸收的性能，吸收短波长光并发射较长波长的光。碳量子点的荧光不依赖激发光波长，其发光主要与核心结构中C、N元素形成的sp2共轭结构有关，随着sp2 N的增加，碳量子点的发光波长发生红移。增强的光吸收可以促进电子-空穴对的形成，从而导致增强光催化活性。现有的文献表明，热解温度对氮掺杂有很大影响，即氮类型的转变趋势与含氮官能团的热稳定性有很大的关系，随着温度的升高：酰胺氮会变成吡咯氮，再变成吡啶氮，最后形成热稳定的石墨氮类型[11]。

三、氮源

氨基酸是蛋白质的基本构成单位，具有丰富、廉价、生物相容性好等特点。它们同时具有氨基和羧基，使得它们很容易通过酰胺基团交联。此外，有报道称，CDs的尺寸、形貌、晶度和组成对其光致发光行为有很大影响。氨基酸中丰富的氮(N)、硫(S)等杂原子，会使CDs碳骨架中含有杂原子，从而影响其光致发光性能。这些优点使氨基酸成为自下向上生成CDs的理想前体[12]。 四、本课题研究意义 目前纳米材料前沿研究方向包括碳纳米管、碳点（CNQs、PNDs、GQDs）等先进纳米材料，金属、氧化物修饰及半导体等新型纳米光电材料。本课题主要是在前人对碳量子点的光学性能研究的基础上（已有文献中所合成的且可重复出来的碳点，光致发射波长多在450nm左右[1-8,13]），选择合适前驱物进一步深入优化合成长波长的碳量子点。

参考文献：

[1] 刘清浩,何艳飞,梁丽娜,念继鹏,胡志勇,郭金春,梁栋,刘红彦.基于氮掺杂碳量子点的荧光微球制备和Fe~(3 )检测[J].化工进展,2018,37(10):3936-3942.

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