过渡金属催化硝酸盐电化学还原制氨研究进展
摘要：由于工农业的发展，硝酸盐（NO3-）污染日益突出。电化学还原可以将NO3-转化为有价值的氨（NH3），从而去除NO3-。本文综述了不同分类的过渡金属催化硝酸盐电化学还原反应（NO3-RR）制NH3的相关研究。简要讨论了NO3-RR的作用机理。综述了催化剂、氨气的定性和定量检测方法。
关键词：硝酸盐； 氨； 过渡金属； 电化学
一、文献综述
1.序言
NH3是生产化肥、炸药和其他工业产品的最重要化学品之一。它在农业、纺织、塑料、医药等行业发挥着重要作用，同时由于其高能量密度（4.3 kWh·kg-1）和清洁排放，作为下一代能源载体也显示出巨大潜力。在工业上，氨的生产通常依赖于Haber-Bosch法，即在苛刻条件下（350-600 ˚C，200-300 atm），由N2和H2合成NH3。该工艺能耗高，存在成本高、CO2排放高的缺点。据报道，电化学氮还原（NRR）合成NH3可在室温和压力下进行，但会破坏NN，法拉第效率（FE）较低。因此，研究人员一直在寻找高效、替代的NH3合成方法来取代传统方法。此外，由于化肥的过度使用、化工业氮氧化物的过度排放，硝酸盐大量积累，进而导致环境污染问题，最终危害人体健康。从经济和环境保护的角度来看，NO3-RR合成NH3是一个理想的选择。
近年来，由于硝酸盐电化学还原制氨的优点，NO3-RR电化学制氨越来越受到研究者的重视。催化剂的合理设计和开发对NO3-RR电化学合成NH3具有重要意义。许多文章综述了选择性NO3-RR生成N2的研究，而电化学NO3-RR生成NH3的报道很少。本文综述了NO3-RR电化学合成NH3的反应机理、催化剂类型、检测方法以及所面临的问题和挑战。这些可以为致力于电催化NH3合成反应的研究人员提供指导和帮助。
2.NO3-RR转化为NH3的机理探讨
氮具有从-3到 5的宽价态，电化学催化硝酸盐还原为氨，实现从高价NO3-转化为低价NH3，涉及8电子的转移，是个复杂的多电子转移过程，因此研究和理解其机理是一个关键问题。硝酸盐还原产生大量复杂的产物，如热力学稳定的N2和NH3是主要产物。从动力学角度来看，NO3-还原为NH3是一个8电子转移过程，但N2只需转移5个电子即可形成。因此，N2也是NO3-RR的强竞争产物。反应过程如下：
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